Katherine Ann Mazzio

Katherine Ann Mazzio erforscht die chemischen Prozesse an Grenzflächen in Sulfid-basierten Festkörperbatterien, um deren Leistung und Zuverlässigkeit zu verbessern. Sie nutzt Röntgenspektroskopie unter realen Betriebsbedingungen, um zu verstehen, wie Kathodenmaterialien mit Festelektrolyten wechselwirken und dabei an Kapazität oder Stabilität verlieren. Ihre Arbeiten zielen darauf ab, bessere Materialien für hochenergetische und sichere Batterien zu entwickeln — ein zentrales Problem für Elektromobilität und stationäre Energiespeicherung. Die Forschung verbindet experimentelle Spektroskopie mit Materialwissenschaft und wird in internationaler Kooperation (NSF-DFG) durchgeführt.

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• NSF-DFG MISSION: INCUBATOR - Erforschung der Grenzflächenchemie in Sulfid-basierten Festkörperbatterien durch weiche und harte Röntgenspektroskopie unter Betriebsbedingungen

  Quelle ↗

  Festkörperbatterien (SSBs) bieten durch die Verwendung von Li-Anoden hohe Energiedichten und verbessern die Sicherheit durch den Verzicht auf Flüssigelektrolyte. Schichtoxide werden häufig als aktive Kathodenmaterialien (CAMs) in SSBs verwendet, die Kapazität sowie die chemische Stabilität gegenüber Festelektrolyten ist aber begrenzt. Sulfid-CAMs sind attraktive Alternativen. In der Regel führen sie zu geringeren Zellspannungen, gleichen den Verlust in Energiedichte aber durch eine höhere Kapazität über reversible Anionen-Schwefel-Redoxreaktionen aus. Vor kurzem wurde CuS als CAM untersucht. Die Reaktion von CuS mit Lithium läuft dabei über einen einzigartigen Verdrängungsmechanismus ab, welcher zu einer Phasenseparation führt. Es wird angenommen, dass dies auf die ähnlichen Radien von Li+ und Cu+ zurückzuführen ist, die Details des zugrunde liegenden Redoxmechanismus sind jedoch unklar. Dies und die mögliche Verwendung von Li-Metallanoden erfordern geeignete Werkzeuge, um die Redoxprozessen mit elementarer Auflösung im Betrieb zu untersuchen. Synchrotron-basierte Methoden ermöglichen Operando-Studien an versteckten Grenzflächen durch Röntgenspektroskopiemethoden wie HAXPES, XAS und RIXS. Die operando-Untersuchung von SSBs ist wichtig, da Post-Mortem-Analysen durch Relaxationseffekte und durch die hohe Reaktivität von S- und Li-haltigen Verbindungen verfälscht werden können. Für SSBs gibt es bisher keine gemeinsame Probenplattform, die Operando-Studien mit dieser Kombination von Röntgenspektroskopien ermöglicht. So ist es eine große Herausforderung, geeignete Fenster für den Durchtritt von Röntgenstrahlen und Elektronen zu entwickeln und gleichzeitig die Funktion der SSBs aufrechtzuerhalten, da diese bei erhöhten Drücken (i.d.R. 5–70 MPa) betrieben werden müssen.In INCUBATOR werden wir die in Sulfid-CAMs ablaufenden Redoxprozesse unter Einsatzbedingungen bestimmen. Um dieses Ziel zu erreichen, ist die Entwicklung einer multimodalen Operando-Zelle erforderlich, die Experimente mit hoher Energieauflösung auf verschiedenen Längenskalen durch HAXPES, XAS und RIXS ermöglicht. Mit diesen Methoden können elektrochemischer Prozesse und Abbauprozesse an Elektroden/Elektrolyt-Grenzflächen bestimmt werden, einschließlich 1) die Unterscheidung von Schwefel-Redoxprozessen in CAMs und möglichen Zersetzungsprozessen mit dem Festelektrolyten, 2) die Bestimmung des Reaktionswegs in CuS-CAMs während des Ladens/Entladens, und 3) die Untersuchung der Li-Abscheidung in einer anodenfreien Zellkonfiguration. Das Erreichen der Ziele ist eine Herausforderung, jedoch entscheidend für die Entwicklung von CAMs mit reversiblem Schwefelanionen-Redox, die stabile SEIs. Der in diesem Projekt entwickelte Workflow und die multimodale Operando-Plattform können zur Weiterentwicklung verschiedener elektrochemischer Festkörpersysteme genutzt werden und bieten gleichzeitig die Möglichkeit, den Einsatz mit minimalen Designänderungen auf andere Techniken wie SEM oder XRD auszudehnen.

• Enhancement of Ti₃C₂ MXene Pseudocapacitance after Urea Intercalation Studied by Soft X-ray Absorption Spectroscopy

  2020

  The Journal of Physical Chemistry C · DOI

  MXenes have shown outstanding properties due to their highly active hydrophilic surfaces coupled with high metallic conductivity. Many applications rely on the intercalation between Ti3C2Tx (Tx describes the -OH, -F and -O- surface terminations) flakes by ions or molecules, which in turn might alter the Ti3C2Tx surface chemistry and electrochemical properties. In this work, we show that the capacitance, rate capability, and charge carrier kinetics in Ti3C2Tx MXene electrodes are remarkably enhanced after urea intercalation (u-Ti3C2Tx). In particular, the areal capacitance increased to 1100 mF/cm2, which is 56% higher than that of pristine Ti3C2Tx electrodes. We attribute this dramatic improvement to changes in the Ti3C2Tx surface chemistry upon urea intercalation. The oxidation state and the oxygen bonding of individual Ti3C2Tx flakes before and after urea intercalation are probed by soft X-ray absorption spectroscopy (XAS) at the Ti L- and O K-edges with 30 nm spatial resolution in vacuum. After urea intercalation, a higher Ti oxidation state is observed across the entire flake compared to pristine Ti3C2Tx. Additionally, in situ XAS of u-Ti3C2Tx aqueous dispersions reveal a higher Ti oxidation similar to dry samples, while for pristine Ti3C2Tx the Ti atoms are significantly reduced in water compared to dry samples.

• Inorganic–organic interfaces in hybrid solar cells

  2021

  Electronic Structure · DOI

  In this review, we present important concepts to describe inorganic–organic interfaces in hybrid solar cells. We discuss the formation of hybrid interfaces, provide an introduction to the ground-state electronic structure of the individual components, and detail the overall electronic landscape after combining into a hybrid material for different relevant cases. We then explore the impact of hybrid interfaces on photophysical processes that are crucial for the photovoltaic performance of hybrid solar cells. Within this framework, we discuss methods for hybrid interface modification toward the optimization of hybrid solar cells, such as doping, the application of interlayers, and morphological control.