Volkhard May

• SFB 450 II-IV: Theorie der Steuerung ultraschneller Prozesse in offenen Molekularsystemen (Teilprojekt C 3)

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  <p>Spektren der frequenzaufgelösten transienten Absorption, aufgenommen im optischen Bereich an gelösten Perylen- und Cyanin-Molekülen und im Infrarot-Bereich an dem zyklischen Peptid Cyclosporin A, werden analysiert. Dafür ist eine genaue Beschreibung der multidimensionalen Schwingungsdynamik, deren Signaturen sich in vielfältiger Form in den Spektren finden, erforderlich. Die Untersuchungen bilden die Voraussetzung, exemplarisch Szenarien der Laserpuls-Steuerung vorzuschlagen. Ultrakurze, nichtresonante Multiphotonen-Übergänge werden außerdem in Alkaliatomen und Alkali-Dimeren in verschiedenen Approximationsstufen beschrieben.</p> <p>Die bisher gesammelten Erfahrungen mit der multiconfiguration time-dependent Hartree-Methode (MCTDH-Methode) zur Beschreibung der Schwingungsdynamik in polyatomaren Systemen sollen genutzt werden, um Experimente des TP B1 (Ernsting) und des TP B9 (Heyne) zu begleiten. Basierend auf Elektronenstruktur-Rechnungen, die in Zusammenwirken mit P. Persson und T. Pullerits (Universität Lund) ausgeführt werden, wird die multidimensionale Schwingungsdynamik - durch optische bzw. Infrarot-Anregung ausgelöst studiert, und transiente Spektren werden analysiert. Geplante Experimente zur Laserpuls-Steuerung werden theoretisch beschrieben bzw. auf der Grundlage der vorgenommenen Spektrenanalyse vorgeschlagen. Das wird die Kontrolle der Cis-Trans-Isomerisierungen von Cyanin in Lösung beinhalten. Die Verstärkung bzw. Unterdrückung von Übergängen in bestimmten Frequenzbereichen des Spektrums der transienten Absorption von gelöstem Perylen wird ebenfalls demonstriert. Schließlich soll die Möglichkeit aufgezeigt werden, hochfrequente Schwingungsanregungen in dem zyklischen Polypeptid Cyclosporin A räumlich zu lokalisieren.</p> <p>Damit werden Untersuchungslinien früherer Förderperioden zusammengeführt und weiterentwickelt: (a) Anwendung der Dichtematrix-Theorie für offene Molekularsysteme, (b) Nutzung der MCTDH-Methode zur Beschreibung multidimensionaler Schwingungsdynamik in polyatomaren Systemen, und (c) die Verwendung der optimal control theory (OCT) für die Simulation von Laserpuls-Steuerungsexperimenten.</p> <p>In Zusammenarbeit mit dem TP C6 (Gross, Saenz) und TP C8 (Koch, Kosloff) soll außerdem das Studium nichtresonanter Multiphotonen-Übergängen fortgeführt werden. Die in der vorhergehenden Förderperiode entwickelte Theorie wird an Alkaliatomen und Alkalidimeren getestet. Dazu dienen vollständige Lösungen der zeitabhängigen Schrödinger-Gleichung, die im TP C6 gewonnen werden. Im TP C8 soll unter Einbeziehung nichtresonanter Übergängen die Kontrolle einer high-harmonic generation bzw. die optische Detektion von ultrakalten Molekülen demonstriert werden. Ziel der gemeinsamen Untersuchungen ist es, diejenige Simulationstechnik für nichtresonante Multiphotonen-Übergänge aufzufinden, die für die Arbeiten im TP C6 und C8 am besten geeignet ist.</p>

• Theorie der Amid1-Schwingungsdynamik in Polypeptiden und Proteinen (I)

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  Simulationsrechnungen zur Schwingungsenergie-Umverteilung der Amid1 - Schwingungen in den Peptidgruppen von Polypeptiden und Proteinen; Darstellung der zugehörigen zweidimensionalen Infrarotspektren; es wird geprüft, ob damit eine Strukturaufklärung von Peptiden und kleinen Proteinen möglich ist.

• Anregungsenergie-Transfer in Chromophor-Komplexen: Simulationsrechnungen zu supramolekularen Phaeophorbid-a-Systemen

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  <p>Die optischen und Transporteigenschaften von supramolekularen Farbstoff-Komplexen finden ein fortdauerndes Interesse in der physikalischen und chemischen Forschung. Die Kombination von optischen Experimenten mit Simulationsrechnungen ermöglicht es, zu einem detaillierten Verständnis der Komplex-Struktur und Anregungsenergie-Dynamik zu gelangen. Von spezieller Bedeutung ist das für dendritische Phaeophorbid-a-Komplexe, die im Rahmen der Photodynamischen Therapie als Teile von Carrier-Systemen einen Einsatz erfahren.</p> <p>Die zu verschiedenen Typen von Phaeophorbid-a-Komplexen vorliegendenspektroskopischen Daten werden in dem Projekt einer detaillierten theoretischen Analyse unterzogen, wozu in einem experimentellen Teil noch weitere optische Daten erfasst werden. Ausgehend von MD-Simulationen zum Auffinden möglicher räumlicher Anordnungen der Farbstoffe in den Komplexen wird dazu über verschiedene Zwischenstufen eine einheitliche Theorie des Anregungsenergie-Transfers formuliert und angewendet.</p> <p>Die Herangehensweise soll zu einer vertieften Einsicht in die Struktur vonKomplexen dieser Art als auch zu der in ihnen ablaufenden Anregungsdynamik führen. Da die zu untersuchenden Systeme als besonders geeignete Objekte zumTest verschiedenen Exzitonen-Theorien angesehen werden, ist davonauszugehen, dass eine Weiterentwicklung der Theorie von Exzitonen inChromophor-Komplexen gelingt.</p>

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